Cùng ngày 21/9, Thủ tướng Tây Ban Nha Mariano Rajoy đã kêu gọi lãnh đạo vùng Catalonia hủy bỏ cuộc trưng cầu dân ý về nền độc lập, do đây là hành động vi phạm luật pháp Tây Ban Nha. Thủ tướng Rajoy khẳng định "vẫn còn thời gian" để tránh làm cho vấn đề trở nên nghiêm trọng hơn, đồng thời cho rằng "cuộc trưng cầu dân ý này là một sự ảo tưởng". Ông Rajoy cũng hối thúc các chính trị gia vùng Catalonia chấm dứt các hành động quá khích khiến tình hình leo thang căng thẳng.
Trước đó, ngày 20/9, cảnh sát Tây Ban Nha đã bắt giữ 14 thành viên thuộc chính quyền vùng Catalonia, trong đó có Tổng thư ký phụ trách vấn đề kinh tế Josep Maria Jove và một phụ tá của Phó Thủ hiến vùng Catalonia Oriol Junqueras, do nỗ lực thúc đẩy tiến hành cuộc trưng cầu ý dân về vấn đề độc lập cho vùng lãnh thổ này bất chấp sự phản đối của chính quyền trung ương, đồng thời thu giữ "gần 10 triệu lá phiếu". Chiến dịch bất ngờ của cảnh sát đã châm ngòi cho các cuộc biểu tình trên đường phố Barcelona.
